一、研究背景

大气离子参与新粒子生成等关键气溶胶过程，按粒径分为团簇离子、中间离子与大离子，其中团簇离子是气相前体物向纳米颗粒转化的核心中间体。离子主要由氡衰变、宇宙射线电离产生，损耗途径包含颗粒碰并、离子复合、植被干沉降。以往仅能通过廓线法间接推算离子交换，无法区分地表与大气间双向离子通量，也难以定量湍流、大气电场各自对离子垂直输运的贡献；涡度相关法虽成熟，但尚未用于团簇离子原位通量观测。针对上述空白，本研究于德国山地针叶林站点，首次采用涡度相关技术直接观测正负团簇离子双向湍流通量，解析离子源汇特征与新粒子生成耦合规律。

二、观测与分析方法

观测地点为德国瓦尔德施泰因针叶林生态站，观测时段 2022 年 8 月 29 日~9 月 5 日，区域氡本底高、频繁发生新粒子生成事件。观测系统由 Airel CIC 团簇离子计数器、R.M.Young 超声风速仪组成，两套设备同步 10 Hz 采集数据；TSI SMPS 同步获取 10–420 nm 颗粒物粒径分布。CIC 通过三档离子迁移率区分团簇离子与大离子，导电铜管进气降低离子管壁损耗，每 5 分钟完成零点校正。

图 1 (a) 涡度相关观测装置实拍图；(b) 化学离子计数器（CIC）进气系统结构示意图。

数据采用标准涡度协方差流程处理：MAD 算法剔除异常值，双坐标旋转、线性去趋势校正风速与离子时序，统一补偿 2.1 s 管路传输滞后。以 30 分钟为窗口计算摩擦速度、离子湍流通量，同步推导湍流输运速度与大气电场输运速度；基于塔梅特模型参数化离子干沉降通量，分离地表原生离子源通量。质控指标包含通量平稳性、湍流强度、通量检出限，剔除低质量数据，同时评估进气管路带来的通量误差。

三、 核心结果

1.   离子与颗粒物浓度时序

正负团簇离子均呈夜间高、日间低的日变化，正离子浓度 200~400 cm⁻³，负离子仅 20~200 cm⁻³，该极性差异由大气电极效应主导：近地表植被带带负电，电场驱动负离子向上、正离子向下。新粒子生成事件发生前，中间离子浓度提前升高，团簇离子峰值早于纳米颗粒；成核过程中离子大量吸附在新生颗粒表面，浓度降至谷值。

图 2 2022 年 8 月 29 日 —9 月 4 日期间各参数 5 分钟平均值

大气温度（棕色曲线）；(b) 风速（绿色曲线）、风向（浅绿色曲线）；(c) 团簇离子浓度（红色正离子；蓝色负离子）与大离子（迁移率＜0.25 cm²・V⁻¹・s⁻¹；橙色正大离子；浅蓝色负大离子）；(d) 颗粒物数浓度（黑色：粒径 10–420 nm；灰色：粒径 10–32 nm）；(e) 颗粒物粒径分布演化曲线（粒径分布函数）。

图 3 2022 年 9 月 1 日 (a)、9 月 3 日 (b) 新粒子生成事件期间，团簇离子浓度（红色：正离子；蓝色：负离子）、大离子浓度（橙色：正离子；灰色：负离子）与颗粒物总浓度（黑色）；虚线标注各参数峰值位置 

2.   双向离子通量与输运机制

正负离子净湍流通量方向完全相反：负离子通量多为正值，代表从地表向大气排放，高质量数据中位数 + 4.8×10⁶ m⁻²・s⁻¹；正离子通量以负值为主，代表向冠层沉降，中位数 - 4.2×10⁶ m⁻²・s⁻¹。扣除理论干沉降后，观测层下方同时存在正负离子生成源，但植被对正离子捕获效率更高。

两类离子垂直输运动力差异显著：负离子运动由湍流主导，电场贡献不足 25%；正离子的湍流沉降与电场牵引作用基本均等，团簇离子重力沉降可完全忽略。新粒子生成期间离子通量趋近于 0，代表观测高度上下离子源汇达到平衡。

图 4 2022 年 8 月 29 日~9 月 4 日观测时段各参数 30 分钟均值： 

(a) 正团簇离子浓度（红色）、负团簇离子浓度（蓝色）、颗粒物总数浓度（灰色）； (b) 团簇离子湍流通量：正离子（红色；平稳度＞50% 区间为浅红色）、负离子（蓝色；平稳度＞50% 区间为浅蓝色）； (c) 团簇离子垂直输送速率：正离子（湍流输送：深红色；电场输送：浅红色）、负离子（湍流输送：深蓝色；电场输送：浅蓝色）。 图 (b) 中浅蓝、浅红色虚线与灰色阴影区域代表通量检出限；超出该阈值的数据为有效通量实测值。

图 5 2022 年 8 月 29 日 —9 月 4 日，正、负团簇离子离子源通量：正离子（红色；平稳度＞50% 区间为浅红色）、负离子（蓝色；平稳度＞50% 区间为浅蓝色）。浅蓝、浅红色虚线与灰色阴影区域代表通量检出限；超出该阈值的数据为有效通量实测值。

四、 讨论与结论

1.   机制讨论

• 大气电极效应是离子垂直分层、双向通量分化的核心机制，与经典大气电学理论高度契合。

• 新粒子生成依赖团簇离子逐级演化，离子吸附消耗是成核期离子浓度骤降的主因，暂无法量化离子通量与成核强度的对应关系。

• 纳米级团簇离子重力沉降可完全忽略，正负离子输运动力差异由自身电荷特性与迁移规律决定。

• 观测存在一定局限，单高度通量仅反映局部收支，仪器高频信号响应不足会造成小幅通量衰减。

2.   研究核心结论

• 本研究首次实现团簇离子双向湍流通量直接观测，明确针叶林冠层的差异化离子源汇属性。

• 大气电场对正负离子输运影响截然不同，负离子以湍流输运为主，正离子受湍流与电场双重均等驱动。

• 地表可同步生成两类团簇离子，植被对正离子的强吸附作用是通量反向的关键诱因。

• 新粒子生成伴随完整的离子时序演化规律，中间离子是气溶胶成核的重要过渡形态。

• 涡度相关法可高效应用于团簇离子野外观测，为离子动力学与气溶胶成核研究提供全新技术支撑。

五、研究意义与不足

1.   创新价值

• 方法创新：构建离子通量同步观测体系，突破传统单点浓度观测局限，填补国际相关观测空白。

• 机理创新：定量拆分两类垂直输运动力贡献，阐明森林生态系统离子调控机制，完善大气成核耦合理论。

• 应用价值：形成标准化观测与质控流程，为多下垫面离子通量长期观测、区域成核对比研究提供参考。

2.   现存局限

• 仅开展单站点、针叶林单一下垫面短期观测，研究结论普适性有待多场景验证。

• 离子粒径、迁移率分段分辨率有限，无法细化不同粒径团簇离子的通量差异。

• 未系统量化温湿度、生物源有机物等环境因子对离子通量的调控作用。

• 仪器高频响应存在缺陷，通量观测存在小幅系统误差，有待设备优化升级。

参考论文：