这篇2014年发表于Aerosol Science and Technology(气溶胶科学与技术领域核心期刊)的论文，由日本产业技术综合研究所(AIST)团队主导完成，其核心研究内容是研发一款新型AIST-IAG 喷墨式单分散气溶胶发生器，并通过系统实验验证该设备可作为亚微米至微米级单分散气溶胶颗粒数标准，广泛应用于各类气溶胶检测仪器的计数效率校准工作。以下是对论文内容的详细总结，结合实验细节与技术原理补充完善，便于更全面理解研究价值：

一、究背景与目标

(一)、现有技术缺陷

气溶胶检测仪器校准领域，传统振动孔口气溶胶发生器(VOAG)存在诸多难以克服的技术缺陷，其中最突出的是易产生卫星液滴、双联颗粒，且颗粒沉积率高达50%以上，这些问题直接导致

其生成的气溶胶颗粒均匀性差、数量可控性低，无法作为精准的颗粒数浓度标准；同时，日本当时已有的气溶胶数浓度校准体系存在明显局限，校准上限仅为300nm，难以满足制药洁净环境监测(需精准校准0.5μm、5μm粒径颗粒)、光学颗粒计数器(OPC)等微米级检测仪器的校准需求，严重制约了相关领域的检测精度提升。

图 1 由（a）振动孔口气溶胶发生器（VOAG）和（b）日本产业技术综合研究所气溶胶发生器（AIST‑IAG）产生的气溶胶颗粒，基于颗粒数的典型空气动力学粒径分布。颗粒材质为氯化钠（NaCl）。采用空气动力学粒径谱仪（APS，TSI‑3220）进行测量；利用 APS 硬件中存储的校准数据，将空气动力学原始数据的飞行时间（TOF）区间转换为颗粒粒径。原始数据来自 Iida 等人（2012），已获得日本气溶胶科学技术协会授权使用。

(二)、研究目标

针对现有技术的不足，研究团队明确了核心研发目标：开发一款按需式 喷墨式单分散气溶胶发生器（AIST-IAG），突破传统设备的局限，实现0.3~20 μm范围内高单分散性固体、液体气溶胶颗粒的精准发生，同时确保设备生成的气溶胶颗粒数浓度可溯源，使其成为合格的颗粒数浓度标准装置，填补亚微米至微米级气溶胶校准领域的技术空白，为各类气溶胶检测仪器提供精准、可靠的校准依据。

二、AIST-IAG结构与工作原理

AIST-IAG核心采用压电按需喷墨技术，该技术具有液滴生成精准、可控性强的优势，相较于传统喷墨技术，可有效避免多余液滴产生，其核心工作流程分为三步，各步骤协同配合，确保最终生成的气溶胶颗粒满足单分散、高稳定性要求：

图 2 （a）AIST‑IAG 装置整体外观图；（b）AIST‑IAG 结构简化示意图。本版本采用光离子化器作为双极性离子源。

(一)、液滴生成

设备的压电喷墨头在精准电压脉冲的驱动下，可稳定喷射出单分散液滴，避免传统设备中多液滴同时喷射的问题；液滴的成分的设计经过严格筛选，以超纯水（UPW）、异丙醇（IPA）作为溶剂，分别搭配NaCl（固体溶质）、EMI-TFMS离子液体（液体溶质），通过精准调控溶质浓度，可灵活控制最终生成的气溶胶颗粒粒径；同时，采用过滤后的鞘气对喷射出的液滴进行包裹，形成保护气层，有效抑制卫星液滴的生成，进一步提升液滴的单分散性。

图 3 AIST‑IAG 液滴发生区域内，喷墨过程动画的截取画面。在脉冲幅值固定时，喷射液滴的速度保持恒定；施加在喷墨头上的电压脉冲幅值不同，液滴速度在 1～1.6 m/s 范围内变化。

(二)、电中和

喷射生成的液滴会带有一定电荷，若不进行中和处理，在后续溶剂蒸发过程中，电荷聚集可能引发库仑裂变，产生子液滴，破坏颗粒的单分散性。因此，研究团队采用²⁴¹Am放射源或光离子化器产生双极性离子，让液滴与离子充分接触，实现电荷中和，彻底避免库仑裂变现象的发生，保障液滴后续处理的稳定性。

(三)、溶剂蒸发

经过电中和的液滴会进入加热蒸发管，根据溶剂类型的不同，精准控制蒸发温度：超纯水溶剂的蒸发温度设定为80℃，异丙醇溶剂的蒸发温度设定为40℃，确保溶剂快速、彻底挥发；溶剂挥发后，非挥发性溶质会残留形成稳定的气溶胶颗粒，该颗粒的粒径以体积等效直径（Dve）进行表征，便于后续精准测量与校准。

三、实验方法

(一)、颗粒发生效率测试

为验证AIST-IAG的颗粒发生效率，研究团队设计了针对性实验，重点评估三个核心因素对发生效率的影响，分别是颗粒粒径（0.4~10 μm）、液滴发生速率（20~900 s⁻¹）、气溶胶流量（0.5/1.0 L/min）；实验过程中，采用光学颗粒计数器（OPC）、凝聚粒子计数器（CPC）对生成的颗粒数进行精准测量，同时定义η_IAG=单电压脉冲生成颗粒数作为核心评价指标，以此量化设备的发生效率。

图 4 用于评估 AIST‑IAG 9 型气溶胶发生器颗粒发生效率的实验装置：(a) 颗粒发生效率随粒径的变化关系；(b) 颗粒发生效率随液滴生成速率的变化关系。

(二)、单分散性与重现性测试

颗粒的单分散性与重现性是判断其能否作为校准标准的关键，实验中采用空气动力学粒径谱仪（APS）、扫描电迁移率谱仪（SEMS）对生成颗粒的粒径分布进行精准检测，通过计算变异系数（C.V.）量化单分散性；同时，通过方差分析（ANOVA）系统评估液滴平均质量、溶质浓度、蒸发温度等关键因素对颗粒粒径的影响，进而确定实验结果的不确定度，确保设备的重现性达标。

表 1 气溶胶流量设定为 0.5 L/min、液滴生成速率设定为 100 s⁻¹ 时，AIST‑IAG 颗粒发生效率的不确定度分析汇总。

(三)、对比验证

为凸显AIST-IAG的技术优势，研究团队将其与传统振动孔口气溶胶发生器（VOAG）进行对比实验，重点对比两种设备生成颗粒的粒径分布形态、卫星液滴产生情况、颗粒沉积率等核心指标，通过直观对比，验证AIST-IAG作为颗粒数浓度标准的可行性与优越性。

四、核心实验结果

(一)、颗粒发生效率

1.   在0.4~10 μm的核心粒径范围内，AIST-IAG的颗粒发生效率表现优异，95%置信区间为0.998±0.006，发生效率接近100%，说明设备可实现液滴到气溶胶颗粒的高效转化，几乎无颗粒损耗。

图 5 液滴以 100 滴 / 秒的速率生成 60 秒时，AIST‑IAG 气溶胶发生器颗粒发生效率随粒径的变化关系。实心符号表示对这些数据点进行了重合修正。各图中 AIST‑IAG 的颗粒材质和气溶胶流量分别为：(a) 氯化钠（NaCl），0.5 L/min；(b) 氯化钠（NaCl），1.0 L/min；(c) 三氟甲磺酸盐（TFMS），1.0 L/min。误差棒代表标准不确定度（k = 1）。

2.   设备的稳定工作速率存在明显的溶剂依赖性：以超纯水为溶剂时，稳定工作速率为20~500 s⁻¹；以异丙醇为溶剂时，稳定工作速率可提升至100~900 s⁻¹，在上述速率范围内，设备的发生效率无明显衰减，稳定性良好。

3.   在0.5 L/min和1.0 L/min两种常用气溶胶流量下，设备均无显著的颗粒沉积现象，相较于传统VOAG超过50%的沉积率，优势极为明显，进一步证明其可作为精准的颗粒数浓度标。

(二)、颗粒单分散性

1.   AIST-IAG的粒径覆盖范围广，可稳定生成0.3~20 μm的气溶胶颗粒，且支持固体（NaCl）、液体（EMI-TFMS离子液体）两种类型气溶胶的生成，适配不同场景的校准需求。

2.   颗粒粒径分布的变异系数（C.V.）表现优异：NaCl固体颗粒的变异系数为2%~3%，EMI-TFMS离子液体颗粒的变异系数小于1%，单分散性与标准聚苯乙烯乳胶（PSL）颗粒相当，完全满足校准标准对颗粒均匀性的要求。

3.   得益于过滤鞘气的保护作用，设备生成的气溶胶颗粒无卫星液滴、双联颗粒等杂质，粒径分布均匀且纯净，相较于传统VOAG有本质提升，进一步验证了其技术优越性。

图 6 AIST‑IAG 颗粒发生效率随液滴生成速率的变化关系。误差棒代表平均值的扩展不确定度（k = 2）。(a) 以超纯水（UPW）、(b) 以异丙醇（IPA）作为喷墨溶液，实验中颗粒为相应溶剂的蒸发残留物。分别采用超纯水与异丙醇溶液时，蒸发管外壁温度设定为 80 ℃和 40 ℃。(b) 中结果已发表于 Iida 等人（2012），原始数据经日本气溶胶科学技术协会授权使用。

图 7 AIST‑IAG 生成的固体与液体颗粒按数量计的粒径分布随空气动力学直径的变化关系。(a) 氯化钠（NaCl）固体颗粒；(b) 1‑乙基‑3‑甲基咪唑三氟甲磺酸盐（EMI‑TFMS）液滴。原始数据来自 Iida 等人（2012），经日本气溶胶科学技术协会授权使用。

图 8 (a) 按数量计的颗粒粒径分布随空气动力学直径的变化关系。采用平均粒径 2.01 μm、变异系数 2.8% 的聚苯乙烯乳胶（PSL）微球，以及 AIST‑IAG 使用 108 mg/L 氯化钠水溶液生成的 NaCl 颗粒，测量仪器为 TSI 3320 型空气动力学粒径谱仪（APS）。(b) AIST‑IAG 生成的 EMI‑TFMS 液体颗粒按数量计的粒径分布。粒径轴以分布的数均粒径 505 nm 进行归一化。通过扫描电迁移率粒径谱仪（SEMS）测得的电迁移分布经反演得到实际粒径分布。

图 9 AIST‑IAG 生成的氯化钠颗粒扫描电镜（SEM）典型图像。氯化钠质量浓度分别为：(a) 108 mg/L；(b) 1.00×10⁴ mg/L。

(三)、粒径重现性与不确定度

1.   以体积等效直径（Dve）为表征指标，AIST-IAG生成颗粒的粒径重现性良好，95%置信区间为±5%，经过系统分析，其主要不确定度来源于液滴平均质量的微小波动，可通过精准调控电压脉冲参数进一步优化。

2.   采用APS测量的空气动力学直径显示，NaCl固体颗粒的变异系数小于6%，离子液体颗粒的变异系数小于4%，整体表现出液体颗粒重现性优于固体颗粒的特点，这与液体溶质的均匀性优于固体溶质密切相关。

3.   实验中发现，实测空气动力学直径普遍大于体积等效直径，经分析，这一现象主要源于两个因素：一是NaCl和离子液体的密度均高于标准PSL颗粒，二是NaCl颗粒在生成过程中会形成多孔团聚体，导致其空气动力学特性发生变化。

图 10 IAG 发生器生成颗粒的体积等效直径与单个液滴平均质量的关系。在每个体积等效直径下，液滴质量重复测量 5 次，图中误差棒为 5 次测量结果计算得到的标准偏差。

图 11 IAG 生成颗粒体积等效直径 Dve 误差传递分析中三种不确定度因子的对比。给出了 Dve 相对于各不确定度因子的相对标准不确定度（RSU），以及 Dve 的合成相对标准不确定度。假设液滴质量 md 的测量次数为 1 次。

表 2 APS 测得的颗粒粒径 DAPS 与 IAG 生成颗粒的体积等效粒径 Dve 之间的关系。

(四)、与VOAG核心对比

五、研究结论

1.   AIST-IAG喷墨气溶胶发生器通过压电按需喷墨技术的应用，可稳定生成0.3~20 μm范围内的高单分散性固体、液体气溶胶颗粒，且颗粒发生速率精准可控，可根据校准需求灵活调整参数。

2.   在0.4~10 μm的核心粒径范围内，设备的颗粒发生效率极高且稳定性优异，接近100%的发生效率的同时几乎无颗粒沉积，是理想的颗粒数浓度标准装置。

3.   设备生成颗粒的粒径重现性良好，不确定度处于可控范围，可广泛应用于光学颗粒计数器（OPC）、凝聚粒子计数器（CPC）、空气动力学粒径谱仪（APS）等各类气溶胶检测仪器的宽量程计数效率校准，有效填补了亚微米至微米级气溶胶校准领域的空白，提升相关领域的检测精度。

六、未来工作

针对AIST-IAG当前存在的细微不足，研究团队明确了未来的改进方向：开发气溶胶浓度均匀化技术，解决当前设备出口处颗粒沿轴线集中的问题，进一步提升设备对光学颗粒计数器（OPC）等仪器校准的准确性，拓展设备的应用场景，推动其在更多气溶胶检测领域的普及与应用。 

参考论文：

Iida, K., Sakurai, H., Saito, K., & Ehara, K. (2014). Inkjet Aerosol Generator as Monodisperse Particle Number Standard. Aerosol Science and Technology, 48(8), 789–802. https://doi.org/10.1080/02786826.2014.930948