一、   研究背景与研究目的

(一) 环境与健康动因

 交通是欧盟大气污染主要来源，2023年欧盟约50%的NOₓ和20%的PM2.5来自交通领域，PM2.5易引发早逝，机动车尾气的光化学老化会大幅增加颗粒物质量，还会产生细胞毒性和DNA损伤，二次有机气溶胶（SOA）是欧洲气溶胶氧化潜势的主要贡献者。

(二) 技术研究现状

氧化流反应器（OFR）因易运输、壁损失低、实验时间短，逐渐替代烟雾箱用于尾气二次气溶胶（SecA）研究，但不同设计的OFR在实际应用中的对比研究仍稀缺，定量对比不同OFR的研究结果存在挑战。

(三) 核心研究目的

平行对比PAM-OFR和Dekati OFR（DOFR）两种氧化流反应器对乘用车尾气老化气溶胶的测量结果，探究二者在颗粒物粒径分布、二次气溶胶排放因子（EF）上的差异及成因，为尾气SecA研究的仪器选择和方法标准化提供依据。

二、   实验材料与方法

(一)    研究对象：7辆乘用车

(二)    实验条件与测试循环

1.   测试环境：温度可控测试舱，设置-9℃、23℃、35℃三个温度梯度，贴合欧7标准预期要求；

2.   测试设备：Zoellner 48”4WD底盘测功机，燃料均符合欧盟标准（汽油EN228、柴油EN590）；

3.   行驶循环：基于实验室周边实际道路设计，总时长72min、行驶约47km，包含35min城市、13min高速、14min乡村路段，中间停车10min测热启动，最高车速146km/h，平均车速46km/h（不含停车），所有循环均以冷启动开始。

(三)    核心反应器：PAM-OFR与DOFR设计差异

(四)    采样与测量系统

1.   尾气采样：300℃加热不锈钢管线输送尾气，经多孔管稀释器（PTD，稀释比≈12）和停留时间管后，分为新鲜气溶胶和老化气溶胶两条管路，均采用Dekati喷射稀释器（ED）稳定流量；

2.   颗粒物测量：ELPI+（Dekati）测定颗粒物数/质量粒径分布，3台仪器分别对应新鲜、PAM-OFR、DOFR管路，校正了喷嘴堵塞和壁损失误差；SP-AMS分析老化颗粒物化学组成；

3.   气态测量：FTIR测定NOₓ、CO等气态污染物，PTR-ToF-MS（Vocus）测定挥发性有机物（VOC），aethalometer测定新鲜尾气黑碳（BC）；

4.   数据校正：基于CO₂浓度计算稀释比，校正OFR停留时间延迟、粒径分布壁损失，扣除背景颗粒物浓度后计算排放因子。

三、   主要研究结果

(一)    颗粒物粒径分布

1.   两种OFR测得的平均老化颗粒物数（PN）和质量（PM）粒径分布具有可比性，均在10nm和100nm处出现明显模态；

2.   现代汽油车（G-Euro 6d）老化后PN/PM浓度较新鲜尾气提升3个数量级；无DPF的老柴油车（D-Euro 4）新鲜尾气PM/PN浓度高，老化后浓度无明显提升但粒径略有增大；插混柴油车（PHEV-D-Euro 6d）新鲜排放极低，老化后PAM-OFR的PN/PM浓度高于DOFR。

(二)    二次气溶胶排放因子（EF）

1.   34个测试循环中，PAM-OFR的平均SecA质量EF为22.90 mg·km⁻¹（中位数18.41 mg·km⁻¹），DOFR为15.77 mg·km⁻¹（中位数11.96 mg·km⁻¹），二者Pearson相关系数为0.738，具有强相关性；

2.   燃料类型主导EF差异：汽油车中DOFR的EF更高，因能更清晰捕捉冷启动、高速行驶时的SecA突发生成；现代柴油车、CNG车、插混车型（低新鲜PM排放）中PAM-OFR的EF更高；

3.   柴油车的EF数据拟合性更好（R=0.904，EF_PAM-OFR=2.1×EF_DOFR+1.8），汽油车数据更分散（R=0.767，EF_PAM-OFR=0.9×EF_DOFR+5.4）。

(三)    背景颗粒物生成

1.   PAM-OFR的平均背景PM浓度为9.10 μg·m⁻³，PN浓度为1.90×10⁵ #·cm⁻³；DOFR的平均背景PM浓度仅0.36 μg·m⁻³，PN浓度为1.64×10³ #·cm⁻³，PAM-OFR的背景生成量远高于DOFR；

2.   PAM-OFR的背景颗粒物主要源于壁面吸附的前驱物释放（如NH₃、有机物），形成NH₄NO₃、有机气溶胶等，而DOFR的壁损失更低，背景更稳定。

(四)    OH暴露与光化学年龄

1.   二者的OH暴露范围相近，绝对差值对应光化学年龄仅0.02–0.79天，OH暴露并非导致两种OFR EF差异的原因，且在该研究的OH暴露范围内，未发现其与SecA质量存在明显相关性；

2.   整个实验中，PAM-OFR的平均光化学年龄为3.52±0.73天，DOFR为3.32±0.65天，二者无显著差异。

四、   关键讨论

(一)    OFR设计差异对测量结果的影响

1.   DOFR的窄停留时间分布是其捕捉汽油车瞬态SecA突发生成的关键，而PAM-OFR宽停留时间分布会平滑瞬态排放信号；

2.   PAM-OFR的高壁损失导致壁面吸附大量前驱物，释放的背景颗粒物提升了冷凝汇（CS），使低新鲜PM排放车型的LVOC更易冷凝成核，从而EF偏高；DOFR的τ_cond（气粒平衡时间）更匹配其停留时间，无明显EF低估。

(二)    实验结果的变异性成因

1.   车辆自身：现代车辆的启停系统、插混车型的电池荷电状态和油电切换策略存在随机性，DPF再生会大幅提升新鲜PM排放；

2.   后处理系统：尾气后处理系统的硫、烃类储释效应会影响新鲜气溶胶的成核模式，进而影响老化颗粒物生成；

3.   测量系统：采样管线和OFR壁面的前驱物储释效应，并非测量伪影，而是会影响实际道路排放的真实现象。

(三)    背景颗粒物干扰的缓解策略

1.   频繁清洁：PAM-OFR需更频繁清洁（建议每循环清洁），DOFR每日1-2次清洁即可，但若为长时测量（如隧道、实际道路）则难以实现；

2.   基线扣除：可对PM浓度进行扣除，但颗粒物粒径分布形状差异会导致PN扣除误差，且会引入新的误差源；

3.   调整稀释比：降低稀释比可提升颗粒物浓度、减少背景干扰，但会影响大气相关性，且可能因NOₓ浓度过高消耗OH自由基，导致SecA低估。

五、   研究结论

1.   PAM-OFR和DOFR测得的乘用车尾气老化颗粒物粒径分布、SecA质量排放因子具有统计学可比性，燃料类型和尾气后处理技术是导致二者排放因子差异的核心因素；

2.   PAM-OFR的高背景颗粒物生成源于壁面相互作用，其释放的颗粒物提升了冷凝汇，导致低新鲜PM排放车型的SecA EF偏高；DOFR因窄停留时间分布和低壁损失，更适合乘用车瞬态排放的二次气溶胶测量；

3.   氧化流反应器（OFR）是探究机动车尾气SecA生成、评估尾气大气环境影响的重要工具，但目前缺乏标准化的实验方法，需进一步研究和标准化才能纳入官方的排放法规检测和监测体系；

4.   针对低排放车型的OFR测量，建议在保证大气相关性和低NOₓ浓度的前提下降低稀释比，同时结合高频背景监测和合理的清洁策略，减少背景颗粒物的干扰。

六、   总结

本研究于2026年发表于EGUsphere，以7辆不同排放等级（欧4至欧6d）、不同燃料类型的乘用车为研究对象，在底盘测功机上平行搭建PAM-OFR和DOFR两种氧化流反应器，探究乘用车尾气光化学老化与二次气溶胶（SecA）生成特征，发现两种反应器测得的颗粒物粒径分布具有可比性，平均二次颗粒物质量排放因子分别为22.90 mg·km⁻¹（PAM-OFR）和15.77 mg·km⁻¹（DOFR）；燃料类型和尾气后处理技术是导致二者排放因子差异的核心因素，汽油车冷启动和高速行驶的SecA突发生成被DOFR捕捉更清晰，而低新鲜PM排放的现代柴油车、CNG车和混动车型的SecA排放因子在PAM-OFR中更高，且PAM-OFR的背景颗粒物生成量（9.10 μg·m⁻³）远高于DOFR（0.36 μg·m⁻³），OH暴露并非二者差异的成因，DOFR更适合瞬态车辆排放测试。

参考论文：

[1]. Katariina Kylämäki1, Milja Jäppi1, Leïla Simon, et.al.Comparison of two oxidation flow reactors for measuring aged aerosol from passenger car exhaust,https://doi.org/10.5194/egusphere-2026-224 Preprint. Discussion started: 5 March 2026